ჯიმი ჰენდრიქსი სულ ოთხი წელი იყო სუპერვარსკვლავი, თუმცა ამ პერიოდში მან გააფართოვა ელექტრო გიტარის საზღვრები იმაზე მეტად, ვიდრე ვინმე სხვამ მანამდე ან მის შემდეგ. ჰენდრიქსს ოსტატურად შეეძლო ინსტრუმენტიდან მოულოდნელი ბგერების გამოძერწვა, რასაც ხშირ შემთხვევაში ხმის გაძლიერებაზე ექსპერიმენტებით ახერხებდა, რაც ჟღერადობის დეფორმაციით განსაკუთრებულ ბგერებს ქმნიდა. გამოირჩეოდა შოუმენიზმითაც - უკრავდა ზურგს უკან და კბილებით, ცოცხალი შესრულებისას კი ცეცხლს უკიდებდა გიტარას.
სანამ სუპერვარსკვლავი გახდებოდა, ჯიმი ჰენდრიქსი მრავალი R&B ბენდის წევრი იყო და 60-იანი წლების შუაში ისეთ არტისტებთან იმუშავა, როგორებიც არიან, Little Richard, the Isley Brothers და King Curtis. ამ პერიოდში ის უბრალოდ დამხმარე მუსიკოსი იყო, თუმცა მალე ეს როლი უარყო და ჯონ ჰამონდის ბენდს შეუერთდა ნიუ იორკში, რა დროსაც ის ცნობილი ბენდის Animals-ის ბასისტმა ჩეს ჩედლერმა აღმოაჩინა. მისი დახმარებით ჯიმი ჰენდრიქსი ბრიტანეთში გადაბარგდა და დრამერ მიჩ მიჩელთან და ბასისტ ნოელ რედინგთან ერთად ყველასთვის ცნობილი Jimi Hendrix Experience ჩამოაყალიბა. ბენდი მალე ძალიან პოპულარული გახდა ბრიტანეთში. კომპოზიციები "Hey Joe," "Purple Haze" და "The Wind Cries Mary" კი1967 წლის ათი საუკეთესო სიმღერის ჩარტში მოხვდა. ტრიოს მუსიკა ფსიქოდელიურ როკის, სოულის და R&B-ის ჟანრებს შეიცავს და ისეთი გიტარის ვირტუოზების შთაგონებითაა შექმნილი, როგორებიც არიან ჯეფ ბექი, პიტ თაუნზენდი და ერიკ კლეპტონი.